Fe,Co,Ni改性SAPO-34分子筛上MTO反应的理论研究
李对春1
邢斌1
刘红艳2
刘平3
王宝俊4
李瑞丰5
1.太原理工大学化学化工学院,山西太原,0300242.大同大学化学与环境工程学院,山西大同,0370093.中国科学院山西煤炭化学研究所,山西太原,0300014.太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室,山西太原,0300245.太原理工大学能源化工催化研究中心,山西太原,030024
摘要：为明确分子筛对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响,采用色散力矫正的密度泛函理论方法,以SAPO-34分子筛为催化剂,考察了3种不同金属Fe、Co和Ni改性的SAPO-34分子筛布朗斯特(Brφnsted,B酸)酸强度的变化,并研究不同酸性的催化剂对甲醇制烯烃(MTO)反应中的低碳烯烃催化活性和选择性的影响及2者间的关联.通过计算去质子化能比较改性前、后SAPO-34分子筛的酸性强度变化,酸性强度顺序为FeAPO-34＞CoAPO-34＞SAPO-34＞NiAPO-34.通过计算MTO反应克服的反应能垒,比较低碳烯烃的催化活性和选择性,Fe、Co、Ni金属改性的SAPO-34分子筛对乙烯生成反应的催化活性顺序为FeAPO-34≈NiAPO-34＞CoAPO-34;对丙烯生成反应的催化活性顺序为FeAPO-34≈CoAPO-34＞ NiAP O-34;Ni原子的引入比Fe、Co原子的引入提高了乙烯的选择性,而Fe、Co原子的引入比Ni原子的引入提高了丙烯的选择性.
关键词：FeCo和Ni金属改性SAPO-34分子筛MTO密度泛函理论Brφnsted酸强度
分类号：TQ221.2(基本有机化学工业)
资助基金：山西省留学回国人员科研启动基金(2016-104)
论文发表日期：2018-01-01
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：10( 103-112 )
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