联合发射光谱与动力学计算的非热等离子体重整CO2-CH4机理
陈玉民1
卢钱程1
雷文涛1
岳文静1
张兵1
黄文捷1
赵永椿2
张军营2
1.中国矿业大学低碳能源与动力工程学院,江苏徐州 2211162.华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北武汉 430074
摘要：非平衡等离子体重整CO2-CH4制合成气是实现2种温室气体资源化利用的新兴技术途径.综合采用发射光谱分析、反应动力学计算和连续质谱对常温常压介质阻挡放电(DBD)非热等离子体重整CO2-CH4反应途径进行探索.比功率SEI为52 J/cm3时,可得到CH4和CO2转化率最大分别为22.8％和9.4％.稳态气相产物连续质谱在线分析表明,C2H4为C2烃生成重要中间体,CH4比例越高C2烃生成量越大,且按C2H6＜C2H4＜C2H2顺序升高.发射光谱检测到·CH、·C2自由基和CO、CO2+特征谱线,·CH相对强度随比功率增加明显降低,CO2+相对强度变化较小.通过动力学计算分析C2和C3产物生成消耗途径,发现89.2％C2H6来自复合反应CH3+CH3(+M)→C2H6(+M),78.9％C2H4主要由CH4+CH→C2H4+H和C2H3+H(+M)→C2H4(+M)反应生成,61.1％C2H2受电子碰撞反应影响形成,C2产物形成遵循路径:CH4→C2H6→C2H4→C2H2.电子碰撞离解CO2反应e+CO2 →CO+O-是CO重要形成途径,而CH3+CH4→C2H5++H2反应和电子碰撞解离CH4是H2关键生成路径.研究表明,动力学模拟结合发射光谱可为合理揭示DBD重整CO2-CH4过程复杂反应机理提供有力工具.
关键词：非热等离子体CO2-CH4重整发射光谱反应机理化学动力学模型等离子体化学
分类号：TQ53(煤化学及煤的加工利用)TK114(热能、热力工程)
资助基金：国家自然科学基金(51606216)国家自然科学基金(52176144)中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2020ZDPYMS23)国家重大科研仪器研制资助项目(51827808)
论文发表日期：2022-10-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：14( 54-67 )
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