Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中催化性能和积炭行为
李宁
褚睿智
吴佳欣
孟献梁
吴国光
李晓
李伟松
江晓凤
俞时
中国矿业大学 化工学院,江苏 徐州 221116
摘要：针对SAPO-34 分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34 分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co 的加入量对 Co/SAPO-34 催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响.结果表明金属Co可以作为脱氢反应中心位点,削弱氢离子转移作用,抑制烷烃的生成,进而有效提高反应烯烃选择性;同时Co金属的引入可以精密调控SAPO-34 分子筛表面酸中心强度,提高弱酸/强酸比例,进而削弱强酸中心的积炭作用,抑制催化剂的积炭失活.结合NH3-TPD、H2-TPD、氮气物理吸脱附、TG、XPS、GC-MS等表征方法,深入探讨Co/SAPO-34 催化剂在MTO反应中的积炭行为,发现多甲基苯类关键积炭前体优先沉积于微孔和强酸位点,并显著促进稠环芳烃的生成,而相对较大的孔体积以及适量的弱酸浓度可以协同促进积炭前体的分解转化,抑制稠环芳烃等硬积炭物种的形成.积炭速率计算表明,具有适量酸性和孔道结构的Co0.5/SAPO-34 的甲醇转化率及低碳烯烃选择性最高,催化寿命最长.
关键词：Co/SAPO-34浸渍甲醇制烯烃积炭失活选择性
分类号：TQ426(试剂与纯化学品的生产)
资助基金：国家自然科学基金(52274277)国家自然科学基金(51974312)
论文发表日期：2024-01-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：10( 66-75 )
英文信息