铬掺杂铝基载氮体的化学链合成氨特性及机理
吴锦
纪镇岗
吴烨
刘冬
南京理工大学能源与动力工程学院,江苏南京 210094
摘要：铝基载氮体化学链合成氨是一种具有良好发展潜力的新型合成氨技术,在高效合成氨的同时实现煤炭等碳基能源的清洁利用.然而,在氮化反应温度下铝基载氮体不可避免会转化为活性较低的α-Al203,降低氨合成效率.为解决这一问题,利用共沉淀法制备了一系列Cr掺杂的CA-x％(x=0、2.5、5.0、7.5、10.0)载氮体样品用于化学链合成氨反应特性研究.XRD、XPS表明,Cr原子均匀掺杂进入Al2O3晶格内部并提高了其氧活性.将5种载氮体样品用于氮化-氨化反应试验,结果表明CA-5％载氮体的合成氨性能最佳,其NH3收集量约为未掺杂时的3倍,Cr掺杂同时促进了氮化和氨化反应的进行.利用Material Studio软件建立载氮体的氮化反应模型,DFT计算结果表明Cr原子的掺杂可显著降低氮化反应过程中CO的生成以及N2解离吸附过程的能垒,Cr掺杂后Al2O3的晶格氧稳定性降低,氧原子更易从载氮体表面解离且更易与N2反应生成氮化铝.最后选用CA-5％载氮体进行10次氮化-氨化反应试验验证了 Cr掺杂铝基载氮体的循环稳定性.
关键词：化学链合成氨载氮体铬掺杂氧活性DFT计算循环稳定性
分类号：TQ54(煤炭气化工业)
资助基金：国家自然科学基金(52076110)
论文发表日期：2024-05-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 29-37 )
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