加压流化床Co-Ca催化煤焦加氢气化反应动力学
刘佳敏1
顾素敏2
张荣2
李伟伟3
曲旋2
1.中北大学化学与化工学院,山西 太原 030051;中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室,山西 太原 0300012.中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室,山西 太原 0300013.中北大学化学与化工学院,山西 太原 030051
摘要：煤催化加氢气化是极具发展潜力的煤制天然气技术,包括煤催化加氢热解和煤焦催化加氢气化2个步骤,其中煤焦催化加氢气化的反应速率远小于煤催化加氢热解的反应速率,是整个气化过程的速率控制步骤,因此建立适宜的煤焦催化加氢气化反应动力学对该技术的应用具有重要的意义.在小型加压流化床中,研究了 Co-Ca催化煤焦加氢气化过程中煤焦颗粒密度和孔隙结构随碳转化率的变化规律,发现随反应进行煤焦颗粒密度减小,孔隙总比表面积与反应速率线性相关,表明Co-Ca催化煤焦加氢气化反应符合随机孔模型的特征.通过调控反应温度、氢分压和Co负载量,获得了煤焦中碳转化率的变化规律.结果表明:650～850 ℃反应仍处于动力学控制阶段;反应温度超过750 ℃后,反应速率显著提升,进一步提升温度至850 ℃时,碳转化率由650 ℃时的16.32％增至95.32％.随氢分压升高,碳转化率增大,氢气分压由0.6 MPa增至2.5 MPa时,碳转化率由19.49％提高至94.11％.随Co催化剂负载量由1％提高至3％,碳转化率持续提升,继续增加Co负载量至5％,碳转化率变化较小.采用扩展随机孔模型,引入经验参数c和p对试验数据进行分析,得到煤焦催化加氢气化反应的活化能为122.7 kJ/mol,反应级数为1.54.模型预测的反应速率值与试验值之间的平均偏差为4.81％.
关键词：煤焦催化加氢气化加压流化床反应动力学随机孔模型
分类号：TQ53(煤化学及煤的加工利用)
资助基金：山西省重点研发计划资助项目(202102090301029)山西省基础研发计划青年资助项目(202303021212379)山西省基础研发计划青年资助项目(20210302124357)国家重点实验室开放基金(SKL202103)
论文发表日期：2024-05-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：8( 128-135 )
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