烧绿石载体催化剂用于长链碳氢燃料水蒸气重整制氢
李林1
王昱瑞2
李爽3
史翊翔3
1.清华大学山西清洁能源研究院,山西太原 0300322.清华大学能源与动力工程系,北京 1000843.清华大学山西清洁能源研究院,山西太原 030032;清华大学能源与动力工程系,北京 100084
摘要：通过柴油水蒸气重整制富氢合成气由于其有高H2/CO比和外部热源可用性,备受关注.然而,柴油中长碳链及复杂组分构成使催化剂存在氢气产率低、高温热烧结、积碳等技术难题.为了实现柴油高效重整制氢,创新性地采用不同A位(La3+/Pr3+/Sm3+)和B位为Ce元素构成的烧绿石作为载体并负载贵金属Rh制备催化剂,由于其载体有良好的氧流动性从而提升了柴油重整性能和抗积碳性能.通过拉曼光谱和电子顺磁共振表征结果表明:相比Pr2Ce2O7、Sm2Ce2O7和CeO2载体,La2Ce2O7载体含有更多的氧空穴和超氧O2-离子,此外XPS、O2-TPD表征结果表明:质量分数3％Rh/La2Ce2O7催化剂相比Rh负载其他载体催化剂含有更丰富且更活泼的表面吸附氧物种,这与质量分数3％Rh/La2Ce2O7催化剂在正十六烷水蒸气重整中性能最优有密切关系.质量分数3％Rh/La2Ce2O7催化剂转化率最高达到97.2％,产物中氢气体积分数达到70.2％,副产物体积分数最低,甲烷(CH4)体积分数仅为0.03％,且没有乙烯产生(未达色谱检出线0.000 01％),此外C2～C5体积分数也只有0.000 5％.将Rh含量进一步降低的质量分数1％Rh/La2Ce2O7催化剂应用于真实柴油水蒸气重整制氢,发现柴油重整性能相比正十六烷重整仅轻微下降,转化率仍高达97.5％,产物氢气体积分数达67.9％,副产物CH4、乙烯和C2～C5体积分数分别低至0.15％、0.04％和0.07％.催化剂显示出较好的重整性能及抗积碳性能,在工程实践应用中显示出巨大潜力.
关键词：重整制氢柴油重整制氢水蒸气重整烧绿石载体重整催化剂
分类号：TK91(氢能及其利用)O643.36(物理化学（理论化学）、化学物理学)
资助基金：中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2022ZFJH04)
论文发表日期：2025-02-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 103-111 )
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