二维TiO2-Al2O3载体的制备及其在加氢脱氮中的应用
闵冰竹
张萌
王兴宝
李文英
太原理工大学 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西太原 030024;太原理工大学化学工程与技术学院,山西太原 030024
摘要：将我国高产量的煤焦油加工利用可以缓解能源紧张问题,煤焦油加氢脱氮是煤焦油清洁高效利用的重要手段,而此过程的关键在于高性能加氢脱氮催化剂的制备.针对普通的Al2O3易与负载的活性金属存在强相互作用而影响加氢性能的问题,基于二维载体特殊的表面性能和层状结构,以氧化石墨烯为结构导向剂,TiO2为改性剂,对Al2O3进行改性,制备了一种新型片层TiO2-Al2O3复合载体材料.并采用共浸渍法在其上负载活性金属,制备了系列NiMoS/TiO2-Al2O3催化剂.试验通过制备不同维数的载体材料,探究了载体的结构对相应NiMoS催化剂加氢脱氮催化活性的影响.结果表明,反应温度350 ℃,反应釜中压力3 MPa,反应4 h时,相比于三维负载型催化剂,二维负载型NiMoS/TiO2-Al2O3催化剂能够使喹啉的转化率由94.2％提升至99.4％,脱氮率由0.6％提升至74.8％,其中丙基环己烷和丙苯的收率分别为58.4％和13.4％,说明二维负载型NiMoS/TiO2-Al2O3催化剂具有较好的加氢脱氮性能.进一步分析载体及改性后催化剂的几何结构发现,二维TiO2-Al2O3载体存在多孔的片层结构,Lewis酸比例高,有利于1,2,3,4-四氢喹啉的进一步加氢和十氢喹啉的开环,从而生成脱氮产物丙基环己烷.NiMoS催化剂的比表面积大,MoS2在载体表面的分散度高,团簇颗粒小,金属-载体间相互作用较弱,易被还原硫化生成更多的NiMoS活性相,因而具备了更优的催化加氢脱氮性能.
关键词：加氢脱氮NiMoS催化剂喹啉复合材料催化剂载体
分类号：TQ529(炼焦化学工业)
资助基金：国家自然科学基金(22038008)中国神华煤制油化工有限公司科技创新资助项目(MZYHG-2021-01)
论文发表日期：2025-02-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 134-142 )
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