电催化还原CO2制合成气传质过程模拟及催化剂结构优化
聂全灏1
宋雪旦1
刘朔2
于畅2
邱介山3
1.大连理工大学 化学学院,辽宁 大连 1160242.大连理工大学 化工学院,辽宁 大连 1160243.北京化工大学 化学工程学院,北京 100029
摘要：电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)是应对全球气候变化和实现能源转型的关键技术之一.通过将CO2 转化为有价值的化学品,可以有效地减少温室气体排放并为可持续能源的开发提供动力.CO2RR过程中常常伴随析氢反应(HER)发生,生成H2 与CO行成合成气.合成气的H2 与CO比例对下游化学品的合成具有重要影响.因此,调控催化剂的厚度和孔隙率等结构,是实现目标产物精确控制的有效途径之一.Ni-N-C催化剂以其对CO产物的高选择性,在电催化合成气制备过程中,尤其是在合成气比例n(H2)/n(CO)为0.5～5 范围内表现出显著优势.研究采用有限元数值模拟方法,构建了二维膜电极电解槽(MEA)模型,探讨了Ni-N-C催化剂厚度与孔隙率对MEA中的传质、CO2RR及HER反应选择性和产物浓度分布的影响.通过对催化剂厚度 5～95 μm和孔隙率 0.2～0.9 的进行模拟,发现随着催化剂厚度从 65 μm增加到 95 μm,CO2 的扩散效果逐渐增强,限制了CO浓度的提高,从而影响合成气的比例,在电压为 2.5～3.1 V范围内,合成气的比例稳定在 1～5.另一方面,提高催化剂的孔隙率,特别是在 0.2～0.9 的范围内,有助于缓解CO2 扩散对反应速率的限制,从而提升CO产物的浓度.在 1.6～2.2 V的低电压范围内,能够制备得到比例为 0.5～1 的合成气.研究为MEA中催化剂的设计和优化提供了理论支持,能够为未来电催化CO2 还原反应的工业应用提供指导.
关键词：电催化数值模拟二氧化碳还原催化剂传质
分类号：TQ151(电化学工业)
资助基金：国家自然科学基金(22478065)国家自然科学基金(U24B20198)中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(DUT23LAB612)国家重点研发计划(2022YFB4101602)
论文发表日期：2025-07-31
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 74-82 )
英文信息