热催化CO2加氢制芳烃研究进展
潘鸣骏1
孙升凯2
姜兴剑3
张世杰3
刘竞舸3
杨承广1
于幸4
王长真5
高鹏1
1.中国科学院上海高等研究院低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室,上海 201210;中国科学院大学,北京 1000492.中国科学院上海高等研究院低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室,上海 201210;山西大学化学化工学院 山西太原 0300063.中国神华煤制油化工有限公司,北京 1000114.中国科学院上海高等研究院低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室,上海 2012105.山西大学化学化工学院 山西太原 030006
摘要：利用可再生能源产生的"绿氢"将二氧化碳(CO2)转化为高附加值芳烃为实现碳减排与资源循环利用提供了一条绿色可持续的技术路径.芳烃作为重要的基础化学品,广泛应用于聚合物、燃料添加剂、医药中间体等领域.然而,CO2分子具有高度热力学稳定性和化学惰性,其高效活化及定向转化面临着巨大的挑战.当前,热催化CO2加氢制芳烃主要包含甲醇中间体和改性费托合成两条反应路线.二者均采用双功能催化剂,其通常由金属氧化物(或碳化铁)以及分子筛耦合而成.甲醇中间体路线中,CO2首先加氢转化为甲醇或其衍生物,再在分子筛酸中心上进一步芳构化;该路线表现出优异的芳烃选择性,但CO2转化率较低.改性费托合成路线则通过逆水煤气变换(RWGS)反应将CO2转化为CO,再经费托合成步骤生成烯烃中间体,最终在分子筛上芳构化生成芳烃.该路线可实现较高的CO2转化率,但产物分布宽、芳烃选择性较低,且易发生过度加氢生成烷烃.如何协同提升CO2转化率、芳烃选择性和催化剂的稳定性是该领域的难点与挑战.本文主要聚焦于热催化CO2加氢制芳烃,系统综述了近年来该领域的研究进展.基于上述两种主流反应体系,首先探讨了催化剂设计与调控策略,涵盖复合氧化物构建、碳化铁基催化剂助剂引入、载体优化与制备方法创新以及分子筛酸性、孔道结构与形貌的调控,旨在增强活性位点协同、促进中间体传递与转化.其次,阐述了串联催化、烃池机理及氢转移机制,探讨了通过中间体定向强化与协同催化优化反应路径的策略,从而提升目标产物选择性.同时,分析了金属氧化物烧结与迁移、碳化铁相变、分子筛积碳等失活行为,为进一步开发长效运行催化剂提供理论依据.最后,总结与展望了CO2加氢制芳烃面临的机遇与挑战,提出聚焦催化剂精准设计、多尺度研究反应机理、过程集成与系统优化以及创新反应路径是研究的重点,从而为未来该领域的发展提供前瞻的研究方向与战略性参考.
关键词：热催化CO2加氢芳烃双功能催化剂反应机理
分类号：TQ53(煤化学及煤的加工利用)TK114(热能、热力工程)
资助基金：国家重点研发计划(2023YFB4103103)国家自然科学基金(22293023)国家自然科学基金(22293022)
论文发表日期：2026-01-31
在线出版日期：2026-03-20（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：29( 216-244 )
英文信息