基于密度泛函理论载氯稻壳焦脱除烟气 单质汞的机理研究
李晓诠
杨茹
刁永发
陆遥
1.东华大学 环境科学与工程学院,上海,2016202.东华大学 环境科学与工程学院,上海,2016203.东华大学 环境科学与工程学院,上海,2016204.东华大学 环境科学与工程学院,上海,201620
摘要：以四碳环并吡啶簇构型作为稻壳焦表面微观结构,运用密度泛函理论(DFT)的B3LYP-D3方法,基于6-31g(d)/lanl2dz混合基组水平上,研究了载氯稻壳焦吸附Hg0的微观反应机理,结合频率分析法和内禀反应坐标法明确了过渡态结构和反应路径,计算了反应过程中活化能、吸附能及相关Mayer键级的变化情况.结果表明,在稻壳焦表面嵌入氯原子既可以增强物理吸附,还可以进一步将Hg0氧化,使物理吸附转化为化学吸附并使其汞吸附能力显著提高,且氯原子的增多对汞吸附具有促进作用,与实验结果一致;化学吸附的产物有HgCl和HgCl2,生成HgCl2需要的活化能为287.22 kJ/mol,大于生成HgCl需要的活化能,即载氯稻壳焦汞吸附后产物以HgCl为主.
关键词：载氯稻壳焦单质汞吸附机制密度泛函理论
分类号：X701(一般性问题)X131(环境化学)
资助基金：国家重点研发计划课题(2018YFC0705305)
论文发表日期：2019-01-01
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：6( 12-16,43 )
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