异氟尔酮二胺-水二元固-液相变吸收剂捕集CO2机制
龙青海
王琛
龚娟娟
程思艺
吕碧洪
周作明
荆国华
华侨大学化工学院厦门市陆源环境污染治理与生态修复重点实验室,福建厦门 361021
摘要：固-液相变吸收剂在CO2负荷调控下可发生相变形成固体产物,具有易分离、操作简便的优势,但现有体系大多需有机分相剂调控才能发生固液相变,存在分相剂易挥发损耗、富液黏度大等瓶颈.本研究构建了异氟尔酮二胺(IPDA)-水二元固-液相变吸收体系,无需分相剂,水相溶液吸收CO2后即可发生固液相变.研究表明,1.00 mol·L-1 IPDA水溶液在313.15 K下饱和吸收负荷高达0.85 mol CO2·mol-1,吸收产物为白色晶体粉末且富集在溶液下层,富液体积占总溶液体积的43.60％,而CO2富集率达93.98％,此时,上层贫相黏度为1.08 mPa·s.富相固体产物分离熔融后在393.15 K温度条件下解吸60 min,再生效率为98.31％.经5次循环吸收-解吸,再生容量仍保持初始容量的80％以上,具有良好的重复利用性.13C核磁共振(NMR)表征分析表明,IPDA与CO2反应生成IPDA-氨基甲酸盐与碳酸氢盐,大多聚集在富相中,仅少量氨基甲酸盐溶于贫相中.解吸完成后,样品未见CO2产物峰,进一步证明了 IPDA-H2O可完全解吸.量子化学计算证明,吸收前IPDA与水偶极矩接近,极性相近可互溶,吸收后形成的产物偶极矩低、极性小,产物间的分子内氢键高于产物和水的氢键,产物晶格能增加.因此,产物从溶液中析出,无需分相剂调控,即可在水中发生固液相变.
关键词：碳捕集固-液相变吸收剂有机胺吸收-解吸性能反应机理
分类号：X51(大气污染及其防治)X701(一般性问题)
资助基金：国家自然科学基金(22278168)国家自然科学基金(22276064)
论文发表日期：2024-06-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 91-99 )
英文信息