MnO2负载贵金属催化剂用于CO低温催化氧化的研究
许文建1
贾宏鹏2
陈金2
李晓兰1
1.中国科学院城市环境研究所,福建厦门 3610212.中国科学院城市环境研究所,福建厦门 361021;中国科学院大学,北京 100049
摘要：利用双氧水驱动促进贵金属沉淀的方法在MnO2上负载贵金属制备了一系列Pd/MnO2、Ru/MnO2、Ag/MnO2、Pt/MnO2催化剂.通过对比贵金属负载型催化剂(负载量3.0％)催化氧化CO 的活性,得到如下结果:3.0％Pd/MnO2＞3.0％Ru/MnO2＞MnO2＞3.0％Ag/MnO2＞3.0％Pt/MnO2.为了探究催化剂活性与材料结构特性之间的关系,分别使用球差电镜、XRD、Raman、H2-TPR、O2-TPD和XPS等表征技术对催化剂表面贵金属的粒径尺寸、晶体结构、缺陷结构、低温还原性、活性氧物种以及金属元素价态分布等物理化学特性进行了系统的表征和分析.研究发现,负载了 Ag或Pt的催化剂仅仅改善了 MnO2的低温还原性,由于在CO催化氧化过程中催化剂表面的贵金属被快速还原,因此催化活性有所下降.相反地,负载了 Pd或Ru的MnO2催化剂在CO氧化反应中的活性显著提高,这是材料良好的低温还原性与表面化学吸附氧物种之间的协同促进作用所致.由于3.0％Pd/MnO2具有更好的低温还原性和更多的表面化学吸附氧物种,其能够在10 ℃条件下完全催化氧化CO气体(浓度为1％CO/4％O2,GHSV=40 000 mL/(g·h)).通过分析不同催化氧化反应过程,推测Pd/MnO2催化氧化CO遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理.
关键词：Pd/MnO2CO氧化催化剂低温还原性化学吸附氧物种
分类号：X505(一般性问题)X701(一般性问题)
资助基金：国家自然科学基金(22376193)国家自然科学基金(22176187)省部级基金资助项目(2023T3070)
论文发表日期：2024-08-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 189-197 )
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