Pd/CeO2上乙酸丁酯高效深度氧化性能与机理研究
孔文晶1
林佳佳1
钟雪芸1
邢赟1
刘鹏2
李振国3
付名利2
1.华南理工大学环境与能源学院,广东广州 5100062.华南理工大学环境与能源学院,广东广州 510006;广东省大气环境与污染控制重点实验室,广东广州 5100063.中国汽车技术研究中心有限公司移动源排放控制技术国家工程实验室,天津 300300
摘要：新能源汽车和相关领域中,对于典型含氧挥发性有机物乙酸丁酯的治理越来越重要.通过引入0.5％的Pd来调节CeO2-U催化剂的表面结构和理化性质,并与含等量Pd的Al2O3和TiO2进行对比,通过SEM、XPS、in-situ DRIFTS等手段对催化剂进行表征,以探究Pd和Ce活性组分间的协同作用对乙酸丁酯(BA)催化氧化性能的影响.研究结果表明,在220 ℃下引入Pd使CeO2-U的CO2产率由77.8％提高至90.7％,明显促进了 BA的深度氧化进程,缓解了CO2选择性滞后的问题.Pd的引入改善了 CeO2中晶格氧的移动性和反应性,增加了表面Ce3+的含量,提高了表面氧空位浓度.结合in-situ DRIFTS图谱分析,证实了 Pd/CeO2-U上BA的催化氧化机理,即在低温段(T＜200 ℃)遵循 Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理,在高温段(T＞200℃)遵循 Mars-van Krevelen(MvK)反应机理,并且发现中间产物羧酸盐的分解为关键的控速步骤.本研究结果可为相关领域乙酸丁酯的治理提供借鉴.
关键词：乙酸丁酯Pd/CeO2催化氧化CO2选择性氧空位
分类号：X701(一般性问题)
资助基金：国家移动源排放控制技术工程实验室(NELMS2020A06)国家自然科学基金(51878293)
论文发表日期：2024-08-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：11( 198-208 )
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