硅藻土抑制瓦斯爆炸的微观机理分析
何文浩1
郝朝瑜1
张亚超I
邓存宝1
张俭2
1.太原理工大学安全与应急管理工程学院,山西太原 0300242.中煤科工西安研究院(集团)有限公司,陕西西安 710077
摘要：基于量子化学理论,利用过渡态方法和吸附理论对硅藻土抑制瓦斯爆炸机理进行了分析.以甲烷氧化初始链式反应为切入点,分析了硅藻土中2种主要硅醇(孤立硅醇和连生硅醇)与其关键中间产物(·H,·OH和HCHO)的相互作用.从动力学角度,利用反应能垒和反应速率常数随温度变化(25～1 000℃)的相互关系说明了硅藻土与自由基反应对链式反应的影响;从吸附角度,利用吸附能和弱相互作用可视化分析说明了硅藻土对HCHO的物理吸附所属弱相互作用类型及吸附对链式反应的影响.结果表明:①硅藻土中的2种常见结构——孤立硅醇和连生硅醇,在与自由基的反应中表现出不同的性质.其中连生硅醇具备更好的抑制效果,在31℃时,便开始影响链式反应;在122℃时,与对应甲烷氧化链式反应达到相同速率,有效减弱链式反应;在259℃及更高温度时,有效抑制链式反应(为链式反应速率的10倍以上).②硅藻土由于表面的极性羟基结构,2种模型均能与HCHO形成较为稳定的氢键结构.其中,孤立硅醇具备更高的原子利用率,而连生硅醇则吸附性能更强(两者相差约0.9 kJ/mol).③连生硅醇在消耗自由基和吸附HCHO方面均具备较好的效果,即天然硅藻土可以通过增加连生硅醇浓度以加强抑制效果.④参考连生硅醇抑制机理,在未来筛选新型抑制剂时,可将表面极性羟基浓度作为评选标准之一.
关键词：硅藻土瓦斯爆炸动力学吸附能
分类号：TD712(矿山安全与劳动保护)
资助基金：国家自然科学基金(U1810206)
论文发表日期：2022-10-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 3695-3703 )
英文信息