大孔对ZnO/SiO2复合脱硫剂常温脱硫性能的影响机制
杨超1
刘栩妃1
刘植龙1
苏哲林2
樊惠玲2
1.太原理工大学环境科学与工程学院,山西太原 0300242.太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西太原 030024
摘要：煤化工行业作为我国主要的碳排放源,在双碳目标的约束下将面临巨大挑战.煤制气体精脱硫是煤炭高效清洁利用的重要组成部分,对于碳减排意义重大.氧化锌是目前普遍使用的干法精脱硫剂,但受动力学的限制,其在常温下的脱硫活性非常低,无法满足工业应用要求.孔扩散是氧化锌与H2S反应发生的前提,但目前鲜有报道研究孔径,特别是大孔对脱硫性能的影响及影响机制.基于此,采用溶胶凝胶法和胶晶模板法分别制备了以介孔为主和以大孔为主的ZnO/SiO2复合脱硫剂,探究了大孔结构的引入对其常温脱硫性能的影响.研究表明,尽管大孔的引入会增加脱硫剂的比表面积、强化表面碱性、提高氧化锌的分散性以及增加脱硫剂中氧空位浓度,但会导致脱硫剂脱硫性能大幅下降.介孔脱硫剂的穿透硫容为 151.9 mg/g,是大孔脱硫剂的脱硫性能的2.3倍.这是因为大孔结构不稳定,在脱硫过程中易坍塌,阻碍了氧化锌反应位点的获取.气氛中的水汽在大孔表面不利于凝聚成水膜,进而抑制了脱硫反应的发生.更为重要的是,大孔制备过程中由于模板剂的燃烧会释放大量热,致使SiO2 网络发生深度交联,从而减小了脱硫剂中的介孔孔径.较小的介孔孔径导致其表面物理吸附水的量过多,进而抑制了氧化锌与H2S的反应.
关键词：ZnO/SiO2复合脱硫剂大孔结构常温脱硫水膜吸附水
分类号：TQ546.5(煤炭气化工业)
资助基金：国家自然科学基金(22208233)山西省基础研究计划资助项目(202103021223065)
论文发表日期：2024-06-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：9( 2851-2859 )
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