三明治结构催化剂Ce-MOF@Pt@TpPa-COF的制备、表征与性能
丛培澳
王荣耀
李春生
陈国柱
济南大学化学化工学院,山东济南 250022
摘要：[目的]为了提高肉桂醛加氢过程中制备苯丙醛的转化率和选择性,制备具有三明治结构的选择性催化加氢催化剂.[方法]采用溶剂热法合成金属有机框架(metal-organic framework,MOF)Ce-UiO-66-NH2(Ce-MOF)内核;利用胶体浸渍法将铂(Pt)金属纳米颗粒均匀地负载到Ce-MOF内核表面,制得Ce-MOF@Pt;通过溶剂热法将三醛基间苯三酚(2,4,6-trihydroxy-1,3,5-benzenetricarbaldehyde,Tp)和对苯二胺(p-phenylenediamine,Pa)构建共价有机框架(covalent organic framework,COF)壳层TpPa-COF,将壳层TpPa-COF通过共价键C-N连接到Ce-MOF上,制备以Ce-MOF为内核、以金属纳米颗粒(nanoparticles,NPs)Pt NPs为中间层、以TpPa-COF为壳层的具有三明治结构的复合催化剂Ce-MOF@Pt@TpPa-COF;制备催化剂 TpPa-COF@Pt,对 Ce-MOF@Pt、Ce-MOF@Pt@TpPa-COF、TpPa-COF@Pt 的结构和性能进行比较,探讨3组催化剂在肉桂醛加氢制备苯丙醛过程中的转化率、选择性和稳定性.[结果]在反应时间为6 h 的条件下,Ce-MOF@Pt、Ce-MOF@Pt@TpPa-COF、TpPa-COF@Pt 对肉桂醛的转化率分别为 92％、89％、99％,对目标产物苯丙醛的选择性分别为21％、50％、1％,对目标产物苯丙醛的产率分别为19％、45％、1％;与Ce-MOF@Pt、TpPa-COF@Pt相比,具有三明治结构的催化剂Ce-MOF@Pt@TpPa-COF具有更优秀的稳定性.[结论]在肉桂醛催化加氢过程中,Ce-MOF@Pt@TpPa-COF能够显著提高苯丙醛在多相催化加氢反应过程中的选择性和产率,并保持了更好的稳定性.
关键词：三明治结构金属有机框架共价有机框架肉桂醛选择性加氢
分类号：TB4(工业通用技术与设备)O62(有机化学)TQ032.4(一般性问题)
资助基金：国家自然科学基金(21878121)山东省自然科学基金(ZR202102230042,ZR2023MB103)济南大学学科交叉会聚建设项目(XKJC-202302)
论文发表日期：2025-05-01
在线出版日期：2026-05-22（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：12( 101-112 )
英文信息