煤液化沥青基镍-硫氮共掺杂泡沫炭整体式催化剂高效电还原CO2
杨绍攀1
肖南1
蒋宇1
冯晓慧1
邱介山2
1.大连理工大学化工学院,辽宁大连 1160242.北京化工大学化学工程学院,北京 100029
摘要：过渡金属-氮掺杂碳基材料(M-N-C)因其独特的电子结构和可调控的配位环境在电化学CO2还原反应(CO2RR)中展现出显著潜力,但其M-N4活性位点的高几何/电子对称性易导致产物选择性降低,且传统粉末催化剂普遍存在活性位点利用率低、结构稳定性差及传质受限等问题,严重制约了其实际应用性能.针对上述挑战,提出一种双效协同调控策略:通过硫掺杂重构M-N4中心配位微环境打破其固有的对称性以增强本征催化活性,同时结合三维分级多孔整体式结构设计优化反应物/产物的传质动力学并提高电荷传输效率.以煤液化沥青为碳源,借助聚氨酯泡沫模板法构筑了镍-硫氮共掺杂泡沫炭整体式催化剂并研究了其CO2RR性能.试验表明:S原子的引入对Ni活性中心的电子具有调控作用,同时三维互连骨架结构有利于暴露更多的活性位点,加快反应的传质过程和电荷传导,从而显著提升了 CO2RR性能.在0.1 mol/L KHCO3电解液中,该催化剂于-1.4Vvs.RHE电位下实现97.8％的CO法拉第效率,电流密度达到57.8 mA/cm2,并在-1.0～-1.8V vs.RHE宽电位窗口内保持＞90％的CO选择性,且能稳定运行15 h以上.研究通过"原子级配位调控-宏观结构设计"的双尺度优化,为开发高效、稳定的整体式CO2RR电催化剂提供了新思路,同时拓展了低阶碳资源(如煤液化沥青)的高值化应用路径.
关键词：CO2电还原配位环境煤液化沥青整体式结构高值化应用
分类号：TQ53(煤化学及煤的加工利用)
资助基金：国家自然科学基金(52272035)国家自然科学基金(U2003216)中央高校基本科研业务费资助项目(DUT23LAB612)国家重点研发计划(2022YFB4101600)中国神华煤制油化工有限公司科技创新资助项目(MZYHG-22-01)
论文发表日期：2025-08-31
在线出版日期：2025-09-23（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：11( 109-119 )
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