酸浸对双功能材料CaO-Cr/SBA-15制乙烯性能的影响
魏巍1
刘宝峰1
刘文强2
王书涛2
张祝平2
谭煜幺2
1.国家能源集团煤焦化有限责任公司,内蒙古 乌海 0160002.华中科技大学 煤燃烧与低碳利用全国重点实验室,湖北 武汉 430074
摘要：由CO2 吸附剂CaO结合乙烷氧化脱氢催化剂Cr/SBA-15 组成的双功能材料(质量比 1∶1)可实现CO2 原位捕集与转化制乙烯.本研究针对双功能材料中催化剂活性不足的问题,采用酸浸法对Cr/SBA-15 进行改性,系统探究了柠檬酸和硝酸处理对催化剂结构及性能的影响.实验通过等体积浸渍 法合成Cr负载量为 3%的催化剂,酸浸条件为固液比 1∶20,80℃搅拌 4 h,经洗涤、干燥后与CaO机械混合制成双功能材料.紫外-可见光吸收光谱结果显示,酸浸会强化Cr在SBA-15 负载表面的分散度.材料的微观表面形态进一步验证了Cr在载体上的均匀分布.X射线衍射结果表明,酸浸作用提高了催化剂表面Cr6+的占比,加强Cr3+在煅烧作用下的氧化过程.N2-吸脱附测试表明,酸浸增大了材料的比表面积和孔容.另外,固体核磁结果揭示了酸浸通过断裂Si—O键形成骨架空位,Cr通过硅烷醇巢的羟基锚定于载体.Cr在载体上的分散借助于硅烷醇巢的羟基的可用性,而酸浸作用能增多负载表面的硅烷醇巢基团.通过等温吸附催化实验发现,酸浸法显著提升了材料性能.实验结果表明,催化剂经柠檬酸和硝酸改性后,乙烯产率由 26.13%分别提升至 29.35%和 33.49%,乙烷转化率由 37.19%提升至 47.17%.结合催化剂材料表征,可知性能的提升与材料特性的改变有关,催化剂表面Cr的价态、分散度和比表面积均对催化性能的提高起着重要作用.
关键词：双功能材料乙烷氧化脱氢酸浸渍CO2捕集与利用硅烷醇巢六价铬乙烯
分类号：X701(一般性问题)
资助基金：国家能源集团煤焦化有限责任公司西来峰公司研发资助项目(E181000073)
论文发表日期：2025-09-30
在线出版日期：2025-10-22（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：8( 226-233 )
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